Kütle Taraması
Molekülleri yeni reaksiyonlar için taramak amacıyla,
ilk setteki 15 molekülün hepsini karıştırdılar.
Karışımı, bir metal katalizörü ve bir ligand içeren
96 oyuklu plakadaki bir oyuğa eklediler. Ardından,
aynı karışımı, topraktan zengin bir metal veya ligand
içeren plakanın diğer oyuklarına ilave etti.Son
olarak, araştırmacılar, ikinci ve üçüncü moleküler
setlerden oluşan bir karışım kullanarak iki plaka
daha hazırladılar.
için dikkatli düşünmeyi içermektedir.’’Hartwig’in
önceki tarama makalesi tüm zamanların en
sevdiğim yayınlarından biri.’’ dedi Glorius.
Glorius, bu son çalışmanın “gerçek bir gelişme”
olduğunu düşünüyor çünkü analiz zamanı hızlanıyor
ve substrat seçiminde otomasyona ve daha fazla
esnekliğe izin veriyor.
Plakaları kapatıp 100 ° C’de 18 saat boyunca
ısıtmadan sonra, araştırmacılar reaksiyon ürünlerini
GC-MS kullanarak analiz etti.Belirli bir kütle için bir
dizi alıkonma süresi kaydı yaparak,moleküler iyon
kütlesi yardımıyla verileri topladılar.
Ardından araştırmacılar, elektronik hesap
çizelgelerini, ilk molekül setindeki reaksiyon
ürünlerinin kütlelerini, ikinci ve üçüncü setin
kütlelerini otomatik olarak karşılaştırmak için
kullandılar.Böylece 15 molekülün kombinasyonlarına
karşılık gelen kütle farklılıklarını ve aynı fonksiyonel
gruba sahip moleküller arasındaki bilinen kütle
farklarını araştırıyorlardı. Şablon, nikel katalizli bir
Suzuki reaksiyonu ve çeşitli Heck reaksiyonları gibi
bilinen reaksiyonları keşfetti.
Bu şablon aynı zamanda, nikel ile katalize edilebilen
ve optimize edilmemiş % 61’lik bir verim sağlayan
paladyum katalizörü ile çalıştığı bilinen yeni bir üç
bileşenli reaksiyon ortaya çıkardı.Şablon bir başka
yeni tepkime daha ortaya çıkardı: iç alkinlerin
hidroalilleşmesi.(Alilleme:bir molekülde hidrojen
atomunun yerini bir alil kökünün alması.Bir tür
alkillemedir.)
‘’Bu reaksiyon sonucu elde edilen ürün,
kromatogramda küçük bir tepe noktası olarak
görüldü, bu nedenle küçük bir ürün olarak göz
ardı edilebilir’’ dedi John Hartwig.
Bununla birlikte, otomatik makrolar(Excel’de
bir hesap terimi) bu moleküler iyon kütlesini
başlangıç malzemeleri
kombinasyonu olarak
işaretledi, bu nedenle araştırmacılar reaksiyona
daha yakından baktılar. Reaksiyon koşullarını hızla
optimize etmek % 87 verimle ürün verdi. Münster
Üniversitesi,Almanya’dan Frank Glorius bu süreci
akıllı tarama olarak düşündü çünkü bu süreç
başlangıç moleküllerini
seçmek ve herhangi bir
ayıracı karıştırmadan önce veri analizini öngörmek
51